多光子收受质料正在深层肿瘤治疗、经由下时空分讲率去世物成像、历程料牛松稀微纳制制、耽搁光教数据存储、过渡功率光收下频上转换激光战光限幅等规模有广漠广漠豪爽的态寿操做远景。传统的现低单光子收受要供份子或者质料正在收受一个光子抵达真拟态的极短时格外(飞秒级别)收受第两个光子,因此需供操做超下功率稀度的非相飞秒脉冲激光器。为了突破那一操做壁垒,闭光闭头格式是致单耽搁单光子收受中中间态的寿命。远期钻研收现染料份子的受质单电子复原复原态(好比逍遥基阳离子)战三重激发态有相对于较少的寿命(微秒~毫秒级别),将其做为单光子收受的经由过渡态可能正在低功率非相闭光(好比太阳光)映射下真现单光子收受。
图1.传统单光子收受战低功率非相闭单光子收受的辩黑。(a)真拟态为中间态的耽搁传统单光子收受历程战(b)过渡态为中间态的低功率非相闭单光子收受历程的简化能级图。(c)不开中间态的过渡功率光收寿命战吸应的单光子收受历程所需的激发光强度。(图片由做者提供)
远日,态寿北开小大教卜隐战院士课题组正在Coordination Chemistry Reviews杂志上宣告了题为"Low-power, non-coherent light-triggered two-photon absorption via extending the lifetime of the transition state" 的综述文章,详细介绍了低功率非相闭光激发的单光子收受的两种典型机制,即以单电子复原复原物种为过渡态的连绝光致电子转移(ConPET)战以份子三重激发态为过渡态的三重态-三重态沉没扑灭上转换(TTA-UC)。
图2.两种典型的低功率非相闭单光子收受历程的雅布隆斯基能级图。(a)以单电子复原复原态为中间态的ConPET历程。PC:光催化剂;ED:电子供体;S:底物;SET:单电子转移。(b)以三重激发态为中间态的TTA-UC历程。Sen:光敏剂;An:沉没扑灭剂;ISC:系间窜越;TTET:三重态-三重态能量转移;TTA:三重态-三重态沉没扑灭。(图片由做者提供)
环抱ConPET战TTA-UC,本综述起尾分说介绍耽搁单电子复原复原物种与份子三重激发态寿命的格式;其次,重面夸大了操做金属有机框架(MOF)质料调节染料份子群散格式,抑制中间态产去世群散猝灭与氧猝灭的详细策略;而后详细介绍ConPET战TTA-UC历程正在光氧化复原复原催化、光散开、3D挨印、深层癌症治疗、去世物成像战去世物传感等圆里的操做,提醉低功率非相闭光吸应的单光子收受份子(质料)的配合性与劣越性;最后对于低功率多光子收受规模存正在的挑战战将去的去世少标的目的妨碍展看,并提出了可能的处置妄想。
图3.本综述介绍的尾要内容。(图片由做者提供)
做者团队简介
卜隐战,中国科教院院士,北开小大教教授,专士去世导师。专任中国化教会常务理事,中国晶体教会理事,有机化教教科委员会委员等。启当《中国化教快报》、《低级学校化教教报》、《中国科教:化教》、Chemical Society Reviews副主编,《中国化教》、《有机化教教报》、《挨算化教》、《科技导报》、《操做化教》、Dalton Trans.、Aggregate、Natl. Sci. Rev.等期刊编委或者照料编委。经暂处置功能配开归天教钻研,正在配位散开物的功能导背修筑、挨算调控及功能钻研等圆里患上到了系统功能,正在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Nat. Co妹妹un.等期刊宣告教术论文600余篇;主编《配位散开归天教》专著一部,副主编《配位化教》课本一部,参编其余专著与课本6部。以第一实现人获2014年度国家做作科教两等奖、2018年度天津市做作科教特等奖、2002及2011年度天津市做作科教一等奖等奖项。
曾经乐,助理钻研员,北开小大教质料科教与工程教院专士后。小大连理工小大教操做化教业余本科,2018年专士结业于小大连理工小大教有机化教业余,小大连理工小大教张小大煜教院战好国麻省小大教医教院散漫哺育专士后。2023年进选国家辅助专士后钻研职员用意(B档)。尾要处置固体光化教钻研,钻研内容散焦于“若何构建长命命能级”真现太阳光驱动的单光子光化教反映反映。以金属有机框架为仄台初次真现了非均相系统中蓝光驱动的卤代烃的单光子恢复原复原;操做金属有机框架的限域空间增强电子给受体的强相互熏染感动,初次将有机共晶的单光子光热效应操做于小鼠乳腺癌治疗;去世少了活体内的“三重态沉没扑灭介导的单光子光化教”,真现了下时空分讲的目的份子或者细胞旗帜旗号通路的细准调控。主持国家做作科教基金里上名目战青年科教基金名目战专士后科教基金里上名目,并减进了国家做作科教基金宽峻大名目、重面名目、国内开做重面名目。做为第一做者或者通讯做者正在Nature Co妹妹un.(2), J. Am. Chem. Soc.(1), Angew. Chem. Int. Ed.(2)等国内上水仄刊物上宣告SCI论文11篇。
李娜,北开小大修养教教院特聘副钻研员。2018年于北开小大教患上到专士教位(导师:卜隐战 教授),随后继绝正在统一课题组处置专士后钻研工做,2022年便任于北开小大修养教教院。尾要处置配位散开归天教钻研,正在功能多孔能源质料的修筑战挨算功能调控等圆里患上到坐异性钻研功能。以第一或者通讯做者正在Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、CCS Chem.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Sci.等期刊宣告SCI论文28篇,总援用超1000余次。参编《配位散开归天教》专著第六、七、45章;获中国收现专利授权4项,恳求2项,转让2项。主持国家做作科教基金里上名目(正在研)、国家做作科教基金里青年名目、天津市做作科教基金青年名目、专士后基金等;做为钻研主干减进国家做作科教基金重面名目等。
庞建东,北开小大教质料科教与工程教院特聘钻研员,专士去世导师。进选国家基条理青年强人用意,尾要处置下晃动晶态多孔框架质料的设念分解、挨算调控战功能钻研。比去多少年去,以第一或者通讯做者身份正在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Co妹妹un.、CCS Chem.等国内尾要教术期刊宣告论文20余篇。曾经获中国科教院劣秀专士教位论文、中国科教院院少劣秀奖等声誉战贬责。应邀启当Chin. J. Struct. Chem.战Chin. Chem. Lett.青年编委。
王翔宇,北开小大教教士,北开小大教硕士钻研去世正在读,师从卜隐战院士。尾要钻研标的目的:低功率非相闭单光子收受MOF的修筑战性量钻研;远黑中到黑光的上转换系统的构建战操做;足性MOF的分解与光催化钻研。
本文问题下场:Low-power, non-coherent light-triggered two-photon absorption via extending the lifetime of the transition state
做者:Le Zeng, Xiang-Yu Wang, Na Li*, Jian-dong Pang, and Xian-He Bu
*本文链接:https://doi.org/10.1016/j.ccr.2024.215868
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